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知元案例简析丨基于无效决定提供化合物制备方法的保护与申请文件的布局的建议
发布时间:2021-04-28 18:01:35   点击量:0
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前 言

 
化学领域常常出现要求保护某种已知化合物的新的制备方法,对于这类申请,如何撰写能够使得说明书满足专利法第26条第3款的规定、权利要求满足专利法第26条第4款的规定,同时通过技术方案的设计最大范围的保护发明人的发明?本文结合第47755号无效决定就化合物制备方法的保护与申请文件的撰写予以探讨。
 
涉案专利概述
 
涉案发明专利的专利号为ZL201010298506.7,申请日为2010年9月30日,授权公告日为2013年1月9日。涉案发明专利保护的技术方案为一种2,3,3,3-四氟丙烯的制备方法,包括以下四个步骤:

第一步,以3,3,3-三氟丙烯CF3CH=CH2(I)为原料,使其与氯气在紫外灯照射下加成反应制备3,3,3-三氟-1,2-二氯丙烷CF3CHClCH2Cl(II),采用卤代烷烃作溶剂,可以釜式反应也可以管道反应,反应温度-10℃~100℃;

第二步,将式(II)的化合物,用KOH或者NaOH为催化剂,以高分子聚醚或大分子醚类为助催化剂;在0℃~150℃下脱HCl反应,生成CF3CCl=CH2(III);

第三步,将式(III)的化合物与HF加成反应生成CF3CClFCH3(IV),以SnCl4、TiCl4或者氟磺酸为催化剂,阻聚剂为非质子惰性化合物,反应温度为5℃~100℃,压力为0.2~1.0MPa;

第四步,将式(IV)的化合物,在碱金属为催化剂存在下,温度为0℃~100℃,压力为0~0.5MPa,以有机胺卤化物为相转移催化剂进行脱HCl反应生成2,3,3,3-四氟丙烯HFO-1234yf。

本发明方案的要点在于第一步,其中采用卤代烷烃作溶剂,在不需要催化剂的情况下在紫外灯照射下进行加成反应制备式(II)的化合物。本发明通过额外添加烷基溶剂(特别是沸点高的烷基溶剂),提供一种液相反应中设备简单、生产过程中控制容易的制备方法

 
无效决定的核心观点

请求人针对该专利,提出的无效理由包括:说明书不符合专利法第26条第3款的规定、权利要求不符合专利法第26条第4款的规定,以及权利要求不符合专利法第22条第3款的规定使用的主要证据是证据1(WO2009/125200A2,公开日为2009年10月15日)、证据2(WO2009/125199A2,公开日为2009年10月15日)和证据3(WO2010/029419A1,公开日为2010年3月18日)。无效决定基于上述理由和证据,宣告涉案专利权利要求1、3和4无效,在权利要求2的基础上继续维持该专利有效。主要理由如下:
 
1.关于说明书公开充分

请求人主要是基于证据7(《衢州环新氟材料有限公司年产3000吨四氟丙烯项目环境影响报告书(报批稿)》,标称公开时间为2016年12月05日)以方法中的第二步和第三步不清楚导致本领域技术人员无法实施所述方案为由,认为涉案专利不符合专利法第26条第3款的规定。

决定认为:请求人并未证明证据7的技术内容与涉案专利技术内容存在何种必然的联系,两个方案存在差异并不能证明涉案专利的方案无法实施;另外,虽然说明书背景技术部分和发明内容部分存在一些不清楚的表述,但是请求人只是指出了该不清楚,并未从发明无法实现的角度对此进行论述,不清楚的表述并不能证明涉案专利的技术方案具有实施上的障碍;再有,说明书中记载了具体的技术方案并给出了具体实施方式,证明了方案是可以实施的。

综上,在本申请说明书中已经记载了反应机理、反应条件、具体实施方式的情况下,没有相反证据证明该技术方案无法实施的前提下,可以认为专利权人已经履行了相应的公开义务,清楚、完整地公开了发明的技术方案、足以使本领域技术人员在不花费创造性劳动的情况下实现本发明,因此,决定未支持请求人关于说明书公开不充分的主张。
 
2.关于权利要求的清楚和支持

请求人认为,第二步和第四步中表述的“用KOH或者NaOH为催化剂”和“在碱金属为催化剂存在下”与相应列出的方程式不准确,认为所述物质应该为反应物,会与方程式中列出的产物HCl反应得到盐,因此所述表述和方程式不正确,导致权利要求的表述不清楚。

决定认为:在本专利中,限定的四个步骤反应均为本领域中的已知反应类型,对于本领域技术人员而言,能够确定每个步骤反应的反应机理。无论碱是以碱金属的形式还是溶液都是为了使化学反应向脱除氯化氢的反应方向进行,根据权利要求的限定,本领域技术人员能够确定具体所指的反应式,请求人主张权利要求1-4不清楚的无效理由不能成立。

请求人认为,实施例中仅公开了阻聚剂为二甲基亚砜,本领域技术人员无法预期权利要求1中概括的“阻聚剂是非质子惰性化合物”、权利要求4中概括的除二甲基亚砜之外的“DMF和环丁砜”均可达到与二甲基亚砜相同的效果。

决定认为:本领域技术人员能够知晓,第三步中引入阻聚剂的目的在于防止反应物之间发生聚合,而是需要其以加成方式得到目标产物,而非质子惰性化合物可以作为阻聚剂起到所述作用是本领域技术人员知晓的;另外,DMF、二甲基亚砜和环丁砜是本领域中常见的非质子表面活性剂,通常能实现防止烯烃聚合的目的。因而,在请求人没有提供证据证实这些非质子惰性化合物不能起到阻聚作用的情况下,无法证明该权利要求保护范围不能实现发明目的,请求人关于权利要求1-4要求保护的技术方案得不到说明书的支持的理由不能成立。
 
3.关于权利要求的创造性

决定中关于创造性的评述内容很多,本文仅就决定中不认可权利要求1的创造性而认可权利要求2的创造性进行说明。
 
如前所述,本发明方案的要点在于第一步,其中采用卤代烷烃作溶剂,在不需要催化剂的情况下在紫外灯照射下进行加成反应制备式(II)的化合物。本发明通过额外添加烷基溶剂(特别是沸点高的烷基溶剂),提供一种液相反应中设备简单、生产过程中控制容易的制备方法

权利要求1中已经限定了“采用卤代烷烃作溶剂”,但是由于该反应体系的特殊性,即反应体系的产物3,3,3-三氟-1,2-二氯丙烷(234db)就是卤代烷烃,决定主要认为仅仅撰写“采用卤代烷烃作溶剂”而不对所述卤代烷烃作进一步限定,并不能将权利要求1的方案与证据1区分开,具体的说明是:“本专利权利要求1的步骤一中并未限定具体的烷基溶剂,根据证据1的等0011段记载,该方法可利用234db产物作为溶剂在液相进行,而本领域技术人员能够确定243db作为该反应的产物也是一种烷基溶剂,使用该溶剂能够避免引入额外的烷基溶剂杂质,因而,两者在烷基溶剂上并不存在区别。” 若这不是区别技术特征,那么就不能将“提供一种液相反应中设备简单、生产过程中控制容易的制备方法”作为本申请希望解决的技术问题。
 
在“采用卤代烷烃作溶剂”不是区别特征的前提下,其他区别特征均是本领域技术人员基于证据1、证据3和公知常识可以引入的。因此决定中得出结论:本领域技术人员在证据1的基础上结合证据3,得到权利要求1的技术方案是显而易见的,因此,权利要求1不具有创造性。

而权利要求2中具体限定了“第一步中作为溶剂的卤化烷烃为CCl4(沸点76.75℃)、CH2ClCH2Cl(沸点83~84℃)、CHCl2CH3(沸点57℃)或者HCCl3(沸点61.2℃)”,这些卤代烷烃的沸点均远高于234db的沸点(-18℃),可见该特征是权利要求2与证据1的区别技术特征,基于此可以认定本申请预解决的技术问题是“提供一种液相反应中设备简单、生产过程中控制容易的制备方法”。

因此,决定认为:证据1公开的烷基溶剂为234db,其沸点是-18℃,对于本领域技术人员而言,如果不额外加入烷基溶剂(如本申请限定的高沸点烷基溶剂),仅用234db作为烷基溶剂,而反应温度远高于-18℃时,如果要保持液相反应,需要进行加压等额外的操作,从而对反应溶剂、反应条件的要求提高。而本专利中,为了保持液相反应引入额外的沸点高于甚至接近反应温度的烷基溶剂,从整体技术方案而言,有利于降低反应条件控制的难度。此外,对于本领域技术人员而言,面对此类反应,通常会考虑到反应后除杂的难度问题,因而通常不会选择加入额外的烷基溶剂,换言之,本领域技术人员通常不会进行上述技术改进。并且,证据1、证据2和证据3公开的技术方案中均采用234db作为溶剂试剂,印证了上述观点。因此,现有技术中没有给出使用额外添加烷基溶剂,从而提供一种液相反应中设备简单,生产过程中控制容易的制备方法。基于此,在证据1的基础上,即使结合证据2和证据3对于得到本专利权利要求2的技术方案也并非显而易见,因此权利要求2具备创造性

评 论
1. 说明书公开充分

与其他类型的申请文件撰写时要考虑的问题一样,在化合物制备方法的说明书撰写过程中,首先要考虑的就是需要满足专利法第26条第3款关于说明书充分公开的要求。

判断说明书是否对请求保护的技术方案作出了清楚、完整的说明,要以所属技术领域的技术人员能否实现为准。如果所属技术领域的技术人员按照说明书记载的内容并结合本领域的普通技术知识,不需要花费创造性劳动就能够实现该技术方案,解决其技术问题,并获得预期的技术效果,则应认为说明书对该技术方案作出了清楚、完整的说明,符合专利法第26条第3款的规定。

以涉案专利的说明书为例,其确实存在一些表述上的缺陷,但所述缺陷不足以导致所属领域技术人员无法具体实施其公开的技术方案,而请求人又没有提供有利证据证明其方案属于不能实现的范畴,因此所述缺陷还不足以导致整个说明书不符合专利法第26条第3款的规定。

决定中也指出:在本申请说明书中已经记载了反应机理、反应条件、具体实施方式的情况下,没有相反证据证明该技术方案无法实施的前提下,可以认为专利权人已经履行了相应的公开义务,清楚、完整地公开了发明的技术方案,足以使本领域技术人员在不花费创造性劳动的情况下实现本发明。

结合上述分析,我们理解,对于化合物制备方法的发明,在说明书中记载反应机理、反应条件和具体实施方式,清楚、完整地公开其发明的技术方案,足以使本领域技术人员在不花费创造性劳动的情况下实施和实现其发明,是符合专利法第26条第3款相关规定的基本和必要条件。

2. 权利要求清楚、支持且保护范围合理

首先,从无效决定基于权利要求2维持涉案专利有效可见,涉案专利的核心在于第一步中额外引入了烷基溶剂,但针对本案的权利要求保护范围的设计,我们认为稍有不足。故借鉴证据1中关于技术方案的设计,我们提出如下布局建议以尽可能获得合理且稳定的保护范围:

方案1. 一种3,3,3-三氟-1,2-二氯丙烷的制备方法,其中,以3,3,3-三氟丙烯CF3CH=CH2(I)为原料,采用卤代烷烃作溶剂,使3,3,3-三氟丙烯与氯气在紫外灯照射下加成反应制备3,3,3-三氟-1,2-二氯丙烷CF3CHClCH2Cl(II)。

方案2. 方案1中,所述卤代烷烃的沸点高于或接近反应温度。

方案3. 方案1或2中,所述卤化烷烃为CCl4(沸点76.75℃)、CH2ClCH2Cl(沸点83~84℃)、CHCl2CH3(沸点57℃)或者HCCl3(沸点61.2℃)。

方案4. 方案1-3中,所述反应在不存在催化剂条件下进行。

方案5. 一种CF3CCl=CH2的制备方法,其采用上述方案1-4中的3,3,3-三氟-1,2-二氯丙烷的制备方法先制备3,3,3-三氟-1,2-二氯丙烷;然后将3,3,3-三氟-1,2-二氯丙烷经脱HCl反应,生成CF3CCl=CH2(III)。

方案6. 方案5的脱HCl反应中,用KOH或者NaOH为催化剂,以高分子聚醚或大分子醚类为助催化剂。

方案7. 一种CF3CClFCH3的制备方法,其采用上述方案5或6中的CF3CCl=CH2的制备方法先制备CF3CCl=CH2;然后将式(III)的化合物与HF加成反应生成CF3CClFCH3(IV)。

方案8. 方案7的与HF加成反应中,以SnCl4、TiCl4或者氟磺酸为催化剂,阻聚剂为非质子惰性化合物。

方案9. 一种2,3,3,3-四氟丙烯的制备方法,其采用上述方案7或8中的CF3CClFCH3的制备方法先制备CF3CClFCH3;然后将式(IV)的化合物进行脱HCl反应生成2,3,3,3-四氟丙烯HFO-1234yf。

方案10. 方案9的脱HCl反应以碱金属为催化剂,以有机胺卤化物为相转移催化剂。
 
上述方案仅是我们的参考思路,供同行探讨。不过,在撰写时尽可能在合理范围内设计和保护发明人的发明,这是权利要求书撰写的关键点所在。

第二,从涉案专利在无效过程中遇到的一些质疑,可以得出以下一些值得借鉴的做法:

在申请文件的撰写前需要尽可能充分的调研现有技术,基于现有技术的状况,针对发明本身,采用分层次的方式设计预保护的方案,在设计好方案的前提下,在说明书具体实施方式部分应按照实验报告那样详细描述所述方法中的每一个步骤,技术方案部分应该基于实施例进行概括,且保证技术方案与具体实施例的一致性、对应性。

以涉案专利为例,其权利要求的第二步中出现了一个术语“以高分子聚醚或大分子醚类为助催化剂”,但是其具体实施方式中采用的物质为一缩二乙二醇(分子量为106),本领域技术人员无法将其与“高分子聚醚或大分子醚类”对应起来,且其分子量与证据1中给出的物质“二丁醚、二乙醚”的分子量也无法区分开,导致所述方案的效果无法得到说明书具体实施方案的有利支持。

另外,若单纯用“助催化剂”、“阻聚剂”这种功能描述来概括方案时,往往无法将具体物质与现有技术很好区分开。若这些物质是发明的关键点时,建议撰写时分层次写一些下位概念,或者进一步就其用量等进行概括,以便更好区分所述物质在反应体系的功能和作用。

再有,方法权利要求一般均是开放式的限定,也就是说,步骤中必然包括所限定的特征,但是不限定的特征并不必然排除。以涉案专利的第一步而言,其中没有限定是否加入催化剂,那么其就包括了加入催化剂和不加催化剂的方案,不能基于目前的撰写排除加入催化剂的方案,因此在创造性的评述中不将此列为权利要求1与证据1的区别。涉及到这种情况,当知晓现有技术中必须要加入催化剂,那么可以在撰写时采用上述方案4的方式进一步清楚地表明步骤中是不需要加入催化剂的。

最后,针对方法的步骤中是否写反应方程式、如何撰写反应方程式给出一点建议。请求人针对权利要求1的第二步和第四步,提出了权利要求的表述不清楚、不符合专利法第26条第4款规定的无效理由。虽然决定对于所述主张没有予以支持,但是根据决定的评述可以发现,这样撰写是存在瑕疵的。此时,若权利要求中出现反应方程式,则需保证方程式中撰写的内容应该与文字撰写的内容相对应。因此,我们建议,为避免方程式限定的内容过于具体或与文字不一致,可以只列明反应物和产物,而无需写明具体的反应条件。

关于最后一点,事实上,本所在代理其他无效案中,也出现过类似情形,因而我们理解,该类情形并非个例,还需引起注意。

上述仅是笔者基于第47755号无效决定提出的一些思考,若有不妥,欢迎批评指正,很愿意与同行一起探讨、学习和共同进步。

 


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